Çok tabakalı grafenin azot katkılanması, transferi ve PEM yakıt pilinde kullanılmasının çalışılması

Abstract

Bu çalışmada azot (N) katkılı çok tabaka grafenin Oksijen İndirgenme Reaksiyonu (ORR) aktiviteleri ve Proton Değişim Membranı (PEM) yakıt pillerinde elektrokatalizör olarak kullanılabilirliği incelendi. İlk önce Kimyasal Buhar Biriktirme (CVD) yöntemiyle tek tabaka, birkaç tabaka ve çok tabaka grafen üretildi. Grafen üretimi için değişik gaz akış oranları, sıcaklıklar, süreler ve değişik alttaşlar denendi. Üretilen grafenlerin üretildikleri alttaşlar üzerinden farklı alttaşlara transferleri çalışıldı. Grafen amonyakla, farklı sıcaklıklarda ve farklı sürelerde katkılandı. Grafenlerin ve katkılanan grafenlerin yüzeyleri Taramalı Elektron Mikroskobu (SEM) ile incelendi. Tabaka kalınlıkları ve yapı kusurları Raman Spektroskopisi ile analiz edildi. Katkılanan grafenlerin katkılama miktarları ve katkılanma şekilleri X-ışını Fotoelektron Spektroskopisi (XPS) ile karakterize edildi. Katkılı grafenlerin ORR aktiviteleri Döner Disk Elektrot (RDE) yönetimiyle test edildi ve son olarak tek hücre PEM yakıt piline aktarılıp doğrudan yakıt pili test sisteminde test edildi. Üretilen N- katkılı grafenlerden alınan sonuçlar ticari olarak kullanılan platinle karşılaştırıldı. RDE çalışmaları ORR aktivitelerinin katkılanma miktarıyla artığını gösterdi. Katkılanmamış CVD grafen 3-4 µA akım sağlarken, N-katkılı grafenler 15-60 µA aralığında akım sağladı. Yapılan Levich çalışmasıyla katkılı grafenlerin aktarılan elektron sayılarının birbirine yakın olduğu (n=0,079 ve n=0,105), ticari olarak kullanılan platin katalizörden (n=3,95) düşük olduğu görüldü. Son olarak yakıt pili testlerinde, 5cm2 yüzey alanlı örneklerden, 0,5V potansiyel altında, katkılanmayan grafenlerin kullanıldığı elektrotlardan akım alınamazken katkılı grafenden katot tarafında yaklaşık 0,6 mA anot tarafında ise yaklaşık 2 mA akım alındı. In this study, Oxygen Reduction Reaction (ORR) activity and usability of nitrogen-doped multilayer graphene as electrocatalyst in Proton Exchange Membrane (PEM) fuel cells were researched. First, single-layer, few-layer and multi-layer graphene produced with Chemical Vapor Deposition (CVD) technique. Different gas flow rates, temperatures, growth times and, different substrates were tried for production of graphene. Transfer of graphene from the substrate that was produced on to different substrates was studied. Graphene was doped with ammonia under different temperatures and different times. Surfaces of the graphene and N-doped graphene samples were observed with Scanning Electron Microscope (SEM). Raman Spectroscopy was utilized to characterize samples produced. Doping amounts and doping structures of graphene samples were characterized with X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS). ORR activity of doped and non-doped graphene samples were tested with Rotating Disk Electrode (RDE) technique and finally transferred to a single-cell PEM fuel cell for performance measurements. Results of nitrogen-doped graphene samples compared with the commercially available platinum catalyst. RDE studies showed that ORR activities rose with more doping. Doped graphene samples have provided current up to 60 µA while non-doped graphene has provided only 3-4 µA. Levich study showed that the number of electron transferred with doped graphene samples were close to each other (n=0,079 and n=0,105) but less than electrodes containing platinum catalyst (n=3,95). Finally, in fuel cell test, doped graphene samples with 5 cm2 surface area and 0,5V polarization gave about 0,6 mA on cathode side and 2 mA on anode side while the electrodes with non-doped graphene did not give any current at all.